В русской столице Полина Виардо произвела на слушателей сногсшибательное впечатление. Вот строки поэта и общественного деятеля А. Н. Яхонтова: "На авансцене показалась Виардо - Розина. Кто-то ...позади меня сказал: "Некрасива...". "В самом деле", - подумал я. Вдруг совершилось что-то необыкновенное, раздались такие восхитительные, бархатные ноты, каких, казалось, никто не слыхивал. По зале пробежала электрическая искра... Восторг не мог уже вместиться в огромной массе людей, жадно ловившей звуки этой волшебницы, завладевшей так внезапно и всецело всеми чувствами... Да, это была волшебница... Кто сказал: "Некрасива"? Нелепость!"
А. П. Боголюбов охарактеризовал её, используя оксюморон - "безобразная красавица". В своей книге "Записки моряка-художника" он писал: "M-me Viardot была нехороша собой, но у неё до старости были чудные чёрные волосы, умные бархатные глаза и матовый цвет лица, какой, видно, бывает у природных испанских цыганок. Рот её был большой и безобразный, но только она начинала петь - о недостатках лица и речи не было, она божественно вдохновлялась, являясь такой актрисой, что театр дрожал от рукоплесканий и браво, цветы сыпались на сцену, и в этом восторженном шуме царица сцены скрывалась за падающим занавесом. Полина Виардо всегда была для меня выше всех сценических наслаждений".
Уже оставив театральную сцену, Виардо проявила себя как великолепная камерная певица. Человек многогранного дарования, Виардо оказалась и талантливым композитором. Ее внимание как автора вокальной лирики прежде всего привлекают образцы русской поэзии — стихи Пушкина, Лермонтова, Кольцова, Тургенева, Тютчева, Фета. Сборники ее романсов выходили в Петербурге и пользовались широкой известностью. На либретто Тургенева она написала также несколько оперетт — «Последний колдун», «Людоед», «Зеркало». В 1869 году представлением «Последнего колдуна» на вилле Виардо в Баден-Бадене дирижировал Брамс.
Значительную часть своей жизни она посвятила педагогике. Среди учениц и учеников Полины Виардо знаменитая Дезирэ Арто-Падилья, а также многие русские певицы.
