Как передвигаться по Испании самостоятельно? В городе, и из города в другой?

Передвигаться конкретно откуда и в куда ? .Из Малаги в Севилью, из Мадрида в Толедо, из Барселоны в Жирону и т. д.
Лично я в Испании люблю автобусы. И в 99 случаях из ста выбираю их. Удобные, комфортабельные, без опозданий, с четким расписанием. Очень многие наоборот только электричками или скоростными поездами. Все зависит от конретного местоположения.
Из любого аэропорта в города тоже куча экспрессов.
И в самих городах четкая автобусная сеть с маршрутами на каждой остановке + во многих метро и скоростные электрички.

не автобусе! или взять авто в прокат

По-разному, в зависимости от того, из какого города конкретно и в какой город Вам надо ехать. Время суток тоже имеет значение.

мы на трамвае ездим от нашего захолустья до Барселоны, электричек везде полно, автобусов, из барселонского метро можно даже во Францию скататься.
в Испании очень развита транспортная сеть, маршруты смотрите на сайтах нужных Вам городов, много информации на rome2rio

Как удобно в каждом конкретном случае и режиме путешествия - там прекрасная автобусная сеть, железная дорога как с обычными, так и скоростными поездами, ну и местные-внутренние перелеты могут очень и очень недороги
Авто имеет свои преимущества., но имеет и недостатки. в частности - платные парковки, да и их не всегда хватает.

ну или басом или жд... цена вопроса и времени

Между городами (например Барселона-Мадрид-Валенсия), на скоростном поезде AVE, быстро и комфортно, только билеты лучше заранее бронировать, дешевле раза в три

поездом удобно
только надо научиться билеты в атоматах покупать

наберите "тонкости туризма" - там масса полезных советов

авто на прокат пользуется популярностью