По писцовым книгам 1617 г. , уже тогда на селе стояла церковь во имя Живоначальной Троицы.
В 1625 — 27 гг. на месте старой была построена новая деревянная церковь.
В 1666 г. владельцем усадьбы Останкино стал Михаил Яковлевич Черкасский, к тому времени церковь сильно обветшала. На протяжении всей своей жизни кн. Михаил Черкасский много строил.
Во второй половине XVII в. он возвел церковь свт. Николая в Новоспасском монастыре, Владимирский храм в Кремле, Никольскую церковь в Химках, церковь Рождества Христова на Клязме.
В 1677 — 83 гг. на средства М. Черкасского в его усадьбе возводится трехпрестольный храм из красного кирпича в стиле «русского узорочья» . Останкинская церковь типологически связана с Троицкой церковью в Больших Вяземах и Казанским храмом в подмосковном с. Маркове. Пятиглавая Останкинская церковь стоит на подклете, основание которого состоит из прямоугольника и абсиды.
До сих пор не известно имя зодчего, построившего столь прекрасный памятник. Одно время авторство приписывалось крепостному кн. Черкасского, мастеру каменных дел, Павлу Потехину, позже появились предположения, что, возможно, в строительстве принимал участие Стефан Порецкий, строитель, подвизавшийся в 1678 г. в другой вотчине князя, с. Знаменском.
К 1692 г. все престолы Троицкой церкви были освящены.
В 1878 — 80 гг. храм был капитально отреставрирован по проекту арх. Н. В. Султанова, к нему была пристроена колокольня. Тогда же был подновлен уникальный резной девятиярусный иконостас.
22 апреля 1922 г. в церкви было произведено изъятие ценной утвари — всего вывезено свыше четырех пудов серебра.
В 1919 — 35 гг. богослужения совершались только в нижнем Никольском храме, так как приход находился в бедственном положении. Музей, который открылся при усадьбе «Останкино» , после продолжительных хлопот, получил в 1935 г. в свое ведение и Троицкий храм. Помещения церкви использовали как выставочный зал, а сам храм показывали как памятник архитектуры XVII в.
В 1970-е гг. здесь были отреставрированы иконостасы, поновлена стенопись, отремонтированы кровля и фасады здания.
В марте 1991 г. богослужения в Останкинской церкви были возобновлены, до конца 1999 г. храм являлся подворьем Свято-Введенской Оптиной пустыни.
При храме действуют воскресная школа, паломническая служба, община окормляет Мытищинскую школу-интернат.
Святыни: храмовая икона Ветхозаветная Троица (1654 г.) , сохранившаяся еще из деревянного храма; Черниговская икона Божией Матери.
