Делфи

Для английских букв:
unit Unit1;

interface

uses
Windows, Messages, SysUtils, Variants, Classes, Graphics, Controls, Forms,
Dialogs, ShellApi, StdCtrls, Buttons, ExtCtrls, jpeg, FileCtrl;

type
TForm1 = class(TForm)
Edit1: TEdit;
procedure FormCreate(Sender: TObject);
private
{ Private declarations }
public
{ Public declarations }
end;

var
Form1: TForm1;
Number: integer;
Current: char;
EngMass: array [0..52] of char;

implementation

{$R *.dfm}

procedure TForm1.FormCreate(Sender: TObject);
begin
for Number:= 65 to 90 do
begin
Current:=Char(Number);
EngMass[Number-65]:=Current;
Edit1.Text:=Edit1.Text+Current;
end;

for Number:= 97 to 122 do
begin
Current:=Char(Number);
EngMass[26+Number-97]:=Current;
Edit1.Text:=Edit1.Text+Current;
end;
end;
end.

===================================================================
===================================================================
===================================================================

Для русских букв:

interface

uses
Windows, Messages, SysUtils, Variants, Classes, Graphics, Controls, Forms,
Dialogs, ShellApi, StdCtrls, Buttons, ExtCtrls, jpeg, FileCtrl;

type
TForm1 = class(TForm)
Edit1: TEdit;
procedure FormCreate(Sender: TObject);
private
{ Private declarations }
public
{ Public declarations }
end;

var
Form1: TForm1;
Number: integer;
Current: char;
RusMass: array [0..63] of char;

implementation

{$R *.dfm}

procedure TForm1.FormCreate(Sender: TObject);
begin
for Number:= 192 to 255 do // С 192 по 255 элементы таблицы ASCII - русские буквы, сперва заглавные, потом прописные.
begin
Current:=Char(Number);
EngMass[Number-192]:=Current;
Edit1.Text:=Edit1.Text+Current; // Для того, чтобы видел что вводится в массив. Вообще-то, не нужно, но так убедишься, что работает.
end;
end;

end.

Type TSmallEnglishChar='a'..'z';
TSmallEnglishCharSet = set of TSmallEnglishChar;

Что-то в этом роде, смотря для чего тебе...

a: array ["a".."z"] of string;