Подскажите что надо подучить, чтобы можно было более менее свободно Frontend(оболочку сайта) делать из PSD макета ?

Итак, начнём.

Первое, PSD не кодят, а рисуют. Макет нужен, чтобы по нему делать страницу, надеюсь это ясно. Здесь есть очень большое НО: макеты рисуют, как правило, только под одно расширение экрана, допустим 1920х1080, а тот, кто просматривает твой сайт могут иметь монитор с поддержкой другого формата, указанный мной выше просто отсутствует. Поэтому делать сайты чисто по макету из PSD не совсем верно, размеры элементов надо подгонять. С этим отлично справляется тобой упомянутый Twitter Bootstrap. Однако, он справляется с элементами; шрифты и прочие вещи, которые требуют вносить размерность, нужно вносить вручную.

Второе, не обязательно юзать Фотошоп, чтобы ориентироваться на дизайн шаблона. Есть такой волшебный сайт, называется PSDEtch, если не ошибаюсь, он сделан как раз для программистов. Это своеобразная штука, которая умеет открывать PSD файлы и выдаёт код CSS для каждого выбранного элемента. Но, конечно, надо понимать, как и когда можно сделать легче, чем говорит сервис. Он абсолютно бесплатен, там не нужно регистрироваться; в общем, универсальное и удобное средство для вёрстки по PSD шаблону.

В принципе, у тебя есть достаточно хороший (по твоим словам, я не знаю, что на деле) список умений. Попробуй изучить такие штуки как gulp, LESS. Gulp - это минификатор кода и трансформатор из LESS в CSS; LESS - это тот же самый CSS, но с переменными и некоторыми другими прикольными фишечками, которые существенно облегчают работу с таблицей стилей (имеется ввиду CSS).

Ты пишешь о знаниях HTML и CSS. Этого достаточно.