Допустимо ли сравнительное прилагательное "Легендарней" в художественном произведении?

Формально запретов нет, но я не могу представить контекста, в котором подобное слово имело бы смысл.

Нет. У слов "легендарный", "ледендарно" нет сравнительной степени.

Насколько понял, правило образования сравнений в русском языке состоит в добавлении окончания "ее".
Давайте, выпишем несколько сравнений, начиная от простейших бытовых слов и кончая терминами из точных наук:
Хороший-хорошее (лучше) ,
плохой-плохее (хуже) ,
красивый-красивее
дуб-дубовее
берёза-берёзовее
правдивый-правдивее,
интеллектуальный-интеллектуальнее,
легендарный-легендарнее,
золотой-золотее (с более высоким содержанием золота)
вольфрам-вольфрамее (с более высоким содержанием вольфрама) .

Видно, что правило "ее" применимо только к середине диапазона сложности слов. Для слишком простых слов, в силу их частого употребления, были, как всегда, придуманы особые короткие замены (лучше вместо хорошее, хуже вместо хужее) .

Ниже середины диапазона правило начинает хромать. Так, слово дубовее ещё более - менее благозвучно, в основном благодаря бранному значению слова "дуб". А слово "берёзовее" уже режет слух Оправданием такому слову может быть только детский возраст говорящего, или слабоумие.

Ниже идёт туманный философский термин "правда" и образованное сравнение "правдивее". Пожалуй, правило ещё работает, но на четвёрку. Более сложные, научные термины "легенда" и "интеллект" правило отрабатывает уже на тройку, лучше бы обойти сравнение с помощью дополнительных слов.

Ниже начинаются точные химические термины, где правило вообще отказывается работать, особенно со словами иностранного происхождения, которые в русском языке деформируются меньше всех.

Теперь осталось изобразить эту закономерность в виде графика: минуточку..) )

В художественном произведении возможны любые словоформы, в том числе неверные и нелогичные с точки зрения правил русского языка.
Автор, придумавший слово "легендарней" что-то вкладывает в это слово, а может быть просто ошибается с выбором сравнительного прилагательного.

Если бы встретилось такое слово, то можно представить, что некий объект или субъект обладает большей легендарностью, чем другие (по мнению автора художественного произведения) . Почему?
Автор, например, сравнивает по каким-то своим причинам два города, один из которых носит звание Город-Герой, а другой нет, хотя не менее героичен и легендарен.

И так далее можно вести рассуждения о применении тех или иных словообразований.

И, наконец.
Есть превосходная форма прилагательного. Легендарнейший. Так почему бы не быть сравнительной? :)

После слова "ёщё", либо перед пояснением, кого конкретно.