Из университета братья Гримм были уволены в 1837 г. за протесты по поводу изменения конституции новым королем. В 1840 г. вступил на престол Фридрих-Вильгельм Прусский, положивший начало берлинскому этапу биографии братьев Гримм. Откликнувшись на вызов короля, братья Гримм прибыли в Берлин, где были избраны в члены Берлинской Академии Наук и получили право на чтение лекций в Берлинском университете. С тех пор братья Гримм жили в Берлине постоянно до самой смерти.
Последние годы биографии братьев Гримм были посвящены главным образом чтению лекций и научным исследованиям. В 1852 г. братья Гримм начали составлять словарь немецкого языка.
Вильгельм Гримм умер в декабре 1859 года, завершив работу над буквой D словаря немецкого языка. Якоб Гримм пережил своего брата почти на четыре года, успев завершить буквы A, B, C и E. Он умер за рабочим столом, работая над словом «Frucht» (фрукт).
