Строительство радиотелескопа было начато в 1960 году. Первоначальным назначением телескопа были исследования ионосферы Земли. Автор идеи строительства: профессор Корнельского университета Уильям Гордон [2].
Официальное открытие обсерватории Аресибо состоялось 1 ноября 1963 года.
Среди открытий, сделанных в обсерватории, следует отметить:
7 апреля 1964 года Гордон Петтенгилл и Р. Дайс уточнили сидерический период вращения Меркурия с 88 дней до 59.
В 1968 года, измерение периодичности пульсара в Крабовидной туманности (33 мс) , и аналогичные измерения для подобных объектов, которые позволили подтвердить существование нейтронных звёзд.
В 1974 году Рассел Халс и Джозеф Тейлор обнаружили первый двойной пульсар PSR B1913+16, (за это они были удостоены Нобелевской премии по физике в 1993 году) .
В 1982 году обнаружен первый «миллисекундный» пульсар PSR J1937+21, (Don Backer, Shri Kulkarni и другие) . Частота вращения этого объекта — 642 раза в секунду (он до 2005 года был самым быстровращающимся из обнаруженных пульсаров) .
В 1990 году Александр Вольшчан обнаружил пульсар PSR 1257+12, у которого, при дальнейшем его изучении, были открыты первые планеты за пределами Солнечной системы.
В 1994 году в приполярных областях Меркурия обнаружены поверхности, сходные по радиоотражающим свойствам с водяным льдом.
В 2003 году впервые зафиксирован Эффект Ярковского группой американский учёных.
Общественности обсерватория в Аресибо известна по нескольким голливудским фильмам. Гигантская антенна радиотелескопа обсерватории фигурировала, например, в фильме «Золотой глаз» из эпопеи про Джеймса Бонда и фильме «Контакт» , снятому по одноимённому роману Карла Сагана.