Может ли супруг, по своему желанию, перечислять на 2 детей алименты в размере 50%? Как это оформить?

Ну на двоих детей положено 33%, А НЕ 50%, да обратитесь с супругом к нотариусу и составьте соглашение о выплате алиментов -
Статья 99. Заключение соглашения об уплате алиментов

Соглашение об уплате алиментов (размере, условиях и порядке выплаты алиментов)
заключается между лицом, обязанным уплачивать алименты, и их получателем, а при
недееспособности лица, обязанного уплачивать алименты, и (или) получателя алиментов - между
законными представителями этих лиц. Не полностью дееспособные лица заключают соглашение
об уплате алиментов с согласия их законных представителей.
Статья 100. Форма соглашения об уплате алиментов

1. Соглашение об уплате алиментов заключается в письменной форме и подлежит
нотариальному удостоверению.
Несоблюдение установленной законом формы соглашения об уплате алиментов влечет за
собой последствия, предусмотренные пунктом 1 статьи 165 Гражданского кодекса Российской
Федерации.
2. Нотариально удостоверенное соглашение об уплате алиментов имеет силу
исполнительного листа.

Зачем оформлять, если захочет, так будет платить.

Просто он пишет заявление в свою бухгалтерию и указывает размер (50%) адрес и кому перечислять.

Может. Почтовым переводом, например.

певоначально не поняла вопрос и написала не правильный ответ. если папа хочет добровольно платить 50% - можно составить у натариуса соглашение и платить.

Скорее тащите лоха к нотариусу, заключать соглашение об уплате алиментов в этом размере! Пока до лоха не дошло, что он - лох.

У нотариуса заверить, либо составить соглашение об уплате алиментов.