Подскажите самый быстрый и удобный способ добраться поездом из Литвы в Крым.

Поезд №100 Минск - Симферополь летом ходит ежедневно, зимой - через день.
Отправляется из Минска в 8-25, приб в Симферополь в 10-55.
Получается, что самое неприятное - это раннее отправление, но до Минска из Вильнюса есть ночные поезда, так что неприятность умеренная.

В международном сообщении железнодорожные билеты через сайты продаются мало где. На просторах СНГ можно брать билеты в России, Казахстане и Украине.
Так что обратные билеты вы сможете купить на e-kvitok.com.ua (сам билет получите в Симферополе)
А вот про такой же белорусский сайт я пока не слышал.

Через Минск оптимально пересадка, там очень хорошо развита железнодорожная сеть и не берут в два раза больше за проезд, как в Литве ..

ну сам же и ответил)) )
на поезде)

Номер поезда Маршрут Периодичность* Cтанция отправления Время приб. Время отпр. Станция прибытия Время приб. Время отпр.
312 беспересадочный вагонкалининград севастопольс 16.11.09 по четнымминск-пасс. 0.300.57симферополь-пасс. 8.409.00
148 беспересадочный вагонкалининград симферопольс 22.10.09 по 2,6,10,14,18,22,26 числам каждого месяцаминск-пасс. 2.588.25симферополь-пасс. 10.55
100Б минск симферопольс 21.10.09 по нечетнымминск-пасс. 8.25симферополь-пасс. 10.55
382 минск симферопольс 6.10.09 по 6,10,14,18,22,26,30 числам каждого месяца; 30.03.10 от ст. гомельминск-пасс. 9.48симферополь-пасс. 15.46
86 беспересадочный вагонминск симферопольс 12.09.09 по 4,8,12,16,20,24,28 числам каждого месяцаминск-пасс. 20.50симферополь-пасс. 5.46

Через Литву хз, а вот через Россию ездили, получается вполне себе выгодно, только что долгова-то (еще с паромом могут быть проблемы). поездка занимает около двух суток с учетом остановок каждые ~2 часа
В целом впечатления от поездки даже несмотря на долгую дорогу только положительные - есть и в окно на что посмотреть, и просто поспать можно, и киньчики посмотреть))
Вот тут описал как ездили в Крым, Ялту из Минска - http://pause.by/2016/08/17/kak-dobratsia-do-krima-iz-minska/