Можно ли сказать "They have not understand"? Или правильно только "They did not understand"?

Во-первых: "they have not understood" В Present Perfect должно быть причастие II смыслового глагола, а не его начальная форма.
Можно сказать и так, и так. Зависит от того, какой смысл хотите подчеркнуть и какой контекст.

Present Perfect - "совершенное настоящее" в буквальном переводе, а по сути смысла - ТОЛЬКО ЧТО прошедшее.

Поэтому, если Вы только что дали какую-то информацию, которую группа людей (для которой она предназначалась) не поняли. Они это не поняли ТУТ ЖЕ, о чем Вы догадались по отсутствующим взглядам, и т. д. То, в этом случае - Present Perfect: "they have not understood"
А если Вы, скажем, учитель в школе. Объяснили тему ученикам, а на следующем уроке, в ходе опроса, выяснили, что они так ничего и не поняли. Это уже - не только что прошедшее, поэтому, ВЭТОМ СЛУЧАЕ: "...did not understand"

The children have gone - "дети (только что) ушли"

I broke the window - "я (в прошлую среду) разбил окно"

Have you understood anything?

можно и то, и другое, будет разные смысловые оттенки:
they have not understood - они ПОКА не поняли
They did not understand - они просто не поняли

Объяснение неправильное. Present Perfect совсем необязательно передаёт ТОЛЬКО ЧТО прошедшее, а Past Simple - давно прошедшее. Часто бывает как раз наоборот.
Принципиальное отличие Present Perfect от Past Simple в том, что Past Simple привязывает действие к какому-то конкретному моменту или действию в прошлом (совсем необязательно отдалённом прошлом) , а в Present Perfect такая привязка отсутствует. Present Perfect привязан только к настоящему моменту.
1. The children have gone. Дети ушли. Когда? Неизвестно. Необязательно ТОЛЬКО ЧТО, может уже давно, но мы этого не знаем. Мы знаем только, что на данный момент детей нет.
2. I broke the window. Я разбил окно. Когда? Необязательно ДАВНО, возможно ТОЛЬКО ЧТО, если собеседник слышал звон разбитого стекла, например (привязка к конкретному моменту в прошлом) .
Поэтому, если Вы только что дали какую-то информацию, которую группа людей (для которой она предназначалась) не поняли. Они это не поняли ТУТ ЖЕ, о чем Вы догадались по отсутствующим взглядам, и т. д. То, в этом случае - PAST SIMPLE. THEY DIDN'T UNDERSTAND. Потому что вы знаете, КОГДА они не поняли. И не надо ждать ещё день или два, чтобы применить Past Simple.
They haven't understood форма возможная, но встречается реже.
"They have not understand" - это просто безграмотная, невозможная форма.

второй вариант